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变分原理

变分原理是解决量子力学近似解问题的另一个方法,整个变分原理主要分为两个部分组成,一个是一般性的变分原理,另一个则是线性变分原理

当薛定谔方程不好求解的时候,变分原理可以用来近似求解体系的基态.

一般性的变分原理

存在本征方程:

\[ \hat{H}\Psi=E_n\Psi \]

其中,能量最小的本征态就被称作基态,变分原理在量子力学中的描述就是:

变分原理

猜测任何一个归一化的波函数\(\Psi\),根据猜测的波函数得到的哈密顿算符的期望值将会高于实际的基态能量:

\[ \langle\Psi| H|\Psi\rangle\ge E_{ground} \]

这似乎是一件比较显然的事情,但是又不那么显然,所以还是要证明一下的:

注意到,这个波函数可以由哈密顿算子的本征函数对应的基组表示:

\[ |\Psi\rangle=\sum_{j=1}^N c_j |\psi_j \rangle \]

所以能量的期望值:

\[ \langle\Psi| H|\Psi\rangle=\sum_{j=1}^Nc_j^*c_j\langle\psi_j^*|H|\psi_j\rangle=\sum_{j=1}^N |c_j|^2 E_j \ge \sum_{j=1}^N |c_j|^2 E_0= E_0 \]

我们随便估计一个波函数,例如:

\[ \Psi(r)=e^{-\alpha r} \]

然后求能量的期望:

\[ E(\alpha)=\frac{\langle\Psi|\hat{H}|\Psi\rangle}{\langle\Psi|\Psi\rangle}= \frac{\displaystyle\int_{0}^\infty e^{-\alpha r} \hat{H}e^{-\alpha r}dr}{\displaystyle\int_{0}^\infty e^{-2\alpha r}dr} \]

那么他的能量期望的极小值肯定是要大于等于基态能量的,变量为\(\alpha\)

我们就用这个能量期望的极小值来估计基态能量,对应的\(\alpha\)要满足方程:

\[ \frac{\partial E}{\partial \alpha}=0 \]

然后求出这个\(\alpha\)代入到\(E\)的表达式当中去,就能求出我们估计的基态能量.

线性变分原理

线性变分原理

如果一个波函数可以进行基组展开(基组并不一定要正交归一):

\[ |\Psi\rangle=\sum_{j=1}^N c_j \psi_j \]

那么,\(c_j\)就是波函数的变分参数,基态对应的波函数满足:

\[ \frac{\partial E}{\partial c_j}=0,\quad j=1,2, \ldots ,N \]

我们对能量的期望值具体展开讨论:

\[ E=\frac{\langle \Psi|\hat{H}|\Psi \rangle}{\langle \Psi|\Psi\rangle}=\frac{{\sum_{i,j}c_i^*c_j \langle\psi_i|\hat{H}|\psi_j\rangle}}{\sum_{i,j}c_i^*c_j \langle\psi_i|\psi_j\rangle} \]

由于此波函数的基组不一定是正交归一的,所以我们定义重叠积分:

\[ S_{ij}=\int \psi_i^*\psi_j d\tau =\langle\psi_i|\psi_j\rangle \]

所以能量的期望值为:

\[ E=\frac{\sum_{i,j} c_i^* H_{ij}c_j}{\sum_{i,j} c_i^*S_{i,j} c_j } \]

定义:

\[ C= \begin{pmatrix} c_1\\ c_2\\ \vdots\\ c_N \end{pmatrix} \]

所以能量就可以表示成矩阵的形式:

\[ E=\frac{C^+\hat{H}C}{C^+SC} \]

乘过来得到等式:

\[ EC^+SC=C^+\hat{H}C \]

对参数\(c_k\)求偏导:

\[ \frac{\partial E}{\partial c_k}C^+SC+E(\frac{\partial C^+}{\partial c_k}SC+C^+S\frac{\partial C}{\partial c_k})=\frac{\partial C^+}{\partial c_k}\hat{H}C+C^+\frac{\partial \hat{H}}{\partial c_k}C+C^+ \hat{H}\frac{\partial C}{\partial c_k} \]

其中,哈密顿算符和\(c_k\)无关,所以得到:

\[ \frac{\partial E}{\partial c_k}= \frac{\partial C^+}{\partial c_k}(\hat{H}C-ESC)+(C^+\hat{H}-EC^+S)\frac{\partial C}{\partial c_k} \]

使用瞪眼法一眼看出解:

\[ \hat{H}C=ESC \]

在上式左乘一个\(C^+\),再右乘一个\(C^+\),就能得到另一个等于0的等式,所以\(E\)的极值条件被满足.

如果基是正交归一的,那么就得到我们的本征方程:

\[ \hat{H}C=EC \]

由于上面的式子对任意的本征向量C都满足,所以重新定义:

\[ C= \begin{pmatrix} c_{11}&,c_{12}&, \ldots& ,c_{1N}\\ c_{21}&,c_{22}&, \ldots& ,c_{1N}\\ \vdots&,\vdots&, \ddots& ,\vdots\\ c_{N1}&,c_{N2}&, \ldots& ,c_{NN} \end{pmatrix} \]

并且:

\[ E= \begin{pmatrix} E_1&,0&, \ldots& ,0\\ 0&,E_{2}&, \ldots& ,0\\ \vdots&,\vdots&, \ddots& ,\vdots\\ 0&,0&, \ldots& ,E_{N} \end{pmatrix} \]

所以会得到久期方程:

\[ \hat{H}C=SCE \]

如果\(S=I\)

那么就有:

\[ \hat{H}C=CE \]

根据这个方程求解出来的系数c是当前基组下最好的,这样得到的波函数最接近基态波函数.